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曾明華、彭旭團隊高熵合金電催化分解水研究取得重要進展

作者:通訊員羅曉宇  編輯:鮮文濤  來源:化學化工學院   發佈時間:2021/07/13

7月11日,《先進材料》(Advanced Materials)在線刊發了湖北大學化學化工學院曾明華教授團隊高熵合金能源催化領域研究論文“Engineering Microdomains of Oxides in High-Entropy Alloy Electrodes toward Efficient Oxygen Evolution”(《設計含有氧化物微疇的高熵合金電極以實現高效的析氧反應》)。該成果由湖北大學與華中科技大學於海濱教授團隊合作完成,湖北大學為通訊作者單位,曾明華教授、彭旭副教授、於海濱教授為共同通訊作者。

高熵合金(high entropy alloys,HEAs)是一種多主元固溶體結構的新型合金材料,高熵構型、原子化學無序、晶格畸變等獨特的性質賦予其具有作為良好電催化劑的潛力。目前報道的高熵合金析氧反應(OER)催化劑主要是採用脱合金或磁控濺射塗層以及納米化方法來改變其結構形貌增加其比表面積和活性位點的暴露,從而提高其OER催化性能。發展系列調控手段(微合金化)優化塊體高熵合金電催化性能有望得到新型高效一體化電催化體系。但如何實現原子分子水平的精準設計到多級結構的協同調控,以及最終實現一體化電極的宏觀應用,仍存在很大挑戰。

該研究巧妙採用氧微合金化調控手段向HEA中摻雜熔點低、催化性能良好的Co3O4氧化物,以探索形成一體化電極的OER催化性能。有趣的是,在最終形成鑄態的HEA電極中添加的Co3O4氧化物變成了類似島狀結構的Cr2O3氧化物微疇。通過對(Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu) 過渡金屬基的7種體系35種不同氧含量的氧化物微疇HEAs電極進行電化學測試發現,塊狀HEA (CrFeCoNi)97O3在1 M KOH溶液中,當電流密度為10 mA cm-2時,表現出了196 mV超低過電位與29 mV dec-1超低Tafel斜率以及長達120小時的穩定性等優異的催化性能。研究表明,塊狀HEA OER催化性能的增強主要歸因於三點:一是類似島狀結構Cr2O3微疇的形成改變了基體局部配位環境,二是Cr3+離子的浸出促進了電荷在電解液中的傳輸,三是氧化物微疇界面處非晶化促進了活性中心的形成。

氧微合金化HEA誘導氧化物微疇的形成,不僅提升了塊體材料的催化活性和長期穩定性,而且可以通過簡單冶金技術批量生產,從而避免了複雜的濕化學工藝,這在一定程度上促進了HEA電極材料的工業化應用。該研究為高性能一體化電極設計提供了一種良好的策略。

論文鏈接://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202101845

(審稿:張修華)

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